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大貫 敏彦; 柳瀬 信之; 関根 敬一; 磯部 博志; 永野 哲志; 坂本 義昭
Journal of Nuclear Science and Technology, 34(12), p.1153 - 1158, 1997/12
被引用回数:26 パーセンタイル:86.43(Nuclear Science & Technology)非晶質鉄鉱物の結晶化過程におけるウランの再分配挙動を、選択的抽出法により検討した。硝酸鉄溶液中に1mg・l1のウランを混合し、PHを6.5に調整して得た初期の沈澱は、全てTAO溶液により溶解した。また、溶液中のウラン濃度は1%以下であった。このことは、ほとんどのウランが非晶質の鉄鉱物に吸着していることを示している。鉄とウランの沈澱は、時間の経過とともに一部がTAO溶液では溶けないで残った。この場合、TAO溶液により抽出されるウランの量は、残査沈澱物の量が増えるに伴い減少した。溶液中のウランの濃度はやはり1%以下であった。これらの結果から、非晶質鉄鉱物の結晶化過程において、ウランは溶液中にはき出されず、結晶質および非晶質の鉄鉱物に吸着していることがわかった。
田中 忠夫; 長尾 誠也; 坂本 義昭; 大貫 敏彦; S.Ni*; 妹尾 宗明
放射性廃棄物研究, 3(1), p.41 - 47, 1996/08
0~130mg/lのフミン酸(HA)を共存させた条件下で、HAを良く収着するクロボク土へのCo、Sr及びAmのバッチ法収着実験を行った。また、これら核種と5000~30000、30000~100000及び100000MWの分子量に分画したHAフラクションとの反応性を調べるとともに、これら分画HAの官能基をFTIR及びNMRスペクトルから特定した。Co及びAmの収着平衡定数KはHAのそれより大きく、共存HA濃度が増すに従って小さくなった。一方、SrのKはHAより小さく、共存HA濃度に伴って大きくなった。これら核種は芳香族系のCOOH、OHを主な官能基とする30000~100000MWのHAと優先的に反応し、この分画フラクション中の核種濃度は、収着実験によって選択的に著しく減少した。これは、クロボク土への放射性核種の収着が30000~100000MWのHAによって制御されている可能性を示唆している。
中山 真一; 山口 徹治; 関根 敬一
Radiochimica Acta, 74(1), p.15 - 19, 1996/01
水溶液中におけるNp(IV)水和酸化物の溶解度を測定した。pHは511.5、温度は25C、還元剤としてチオ硫酸ナトリウム(NaSO),Fe(II)イオン,金属鉄または金属銅を用いた。また過飽和,未飽和双方から測定を行った。得られた値はlogK=-8.410.33であった。ただし例外的に、金属鉄共存下で10M程度の高い値を示した。
長尾 誠也; 田中 忠夫; 坂本 義昭; 妹尾 宗明
Radiochimica Acta, 74, p.245 - 249, 1996/00
高分子の有機物であるフミン酸はTRU元素等の放射性核種と比較的高い錯体形成能を有しているため、地層中における放射性核種の移行挙動を支配する要因の1つと考えられている。本研究では、TRU元素とフミン酸の錯体形成及びフミン酸共存下におけるTRU元素の土壌への収着に及ぼすフミン酸の影響を明らかにするため、分子量分布及び官能基組成が異なる4つのフミン酸を用い、Eu(III)とフミン酸の錯体形成及びそれら錯体の土壌への収着挙動をバッチ実験により調べた。その結果、フミン酸は砂質土壌へほとんど収着しないが、Eu(III)はフミン酸が共存しない場合、約95%収着した。一方、Eu(III)-フミン酸錯体の収着実験において、Eu(III)は85-96%、フミン酸は50-97%土壌へ収着した。これらの結果は、Eu-フミン酸錯体が砂質土壌へEuを介して収着していることを示唆している。
加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行; 二谷 訓子*
Radiochimica Acta, 74, p.21 - 25, 1996/00
これまでに報告のあったU(VI)及びPu(VI)の固液相平衡において、生成する沈澱の化学形に大きな違いがみられること、Np(VI)に関する同様の研究が全くないことなどから、Np(VI)及びU(VI)の固液相平衡の研究を行った。0.1M NaClO、25C、pH2.5~5.5において、オゾンを含む80%、0.99%及び0.03%CO雰囲気でNp(VI)の溶解度を、100%及び0.03%CO雰囲気でU(VI)の溶解度を測定した。生成した沈澱をX線回折及び光音響分光で分析した結果、80%及び100%COではNpOCO(s)とUOCO(s)が、0.03%及び0.99%COではNpO・HO(s)とUO・2HO(s)が溶解度を決定する固相であることを明らかにした。それぞれの固相に対して得られた溶解度積はlog Ksp(NpOCO)=-14.620.12、log Ksp(NpO)=-21.900.09、log Ksp(UOCO)=-14.100.14及びlog Ksp(UO)=-22.280.05であった。
瀬尾 俊弘
Migration '95, 0 Pages, 1995/00
本件は、PNC-CEA協定に基づく。廃棄物処分の性能評価研究分野における共同研究の一つとして実施されている。東濃地下水中のコロイド/有機物研究のこれまでの成果(特にコロイド関連)について述べたものである。報告内容は東濃地域のウラン鉱床と地下水の化学的特徴の概要、地下水中のコオイドのサンプリング方法および各種分析結果からなる。得られた主な分析結果は、(1)コロイドは、主に硫黄に富んだ粒子ケイ酸塩鉱物からなる。(2)地下水中のコロイドの重量濃度は5mg/l以下である。(3)コロイド相への地下水中のウランの濃集は特に認められない、および、(4)地下水中のトリウムと希土類元素濃度は非常に低く(IPPB)コロイド相に濃集しているものはないである。これらより、本地域では地層中の元素の移行現象におけるコロイドの役割は低い可能性がある。
油井 三和; 三原 守弘; 畑中 耕一郎; 梅木 博之
Migration '95, (3), 51 Pages,
比較的最近まで計算機の計算の限界により、放射生核種と岩体表面との相互作用を伴った化学反応を物質移動モデルで表現することがかなり制約されていた。数学的な解析を実行化するために多大な簡素化したプロセス(たとえば、吸着に対するKアプローチ)のみならず、コードを暗箱化したり、ユーザフレンドリ化を極端に行ってきた。この観点から一組の新たな計算機コードの開発をNagraとPNCとの共同プロジェクトとして実施した。これは現実的でありながら物質移動を完全に取り込んだ手法で核種と岩体との相互プロセスを模擬するものである。本報告では、開発した計算機コード「SANTA」に関する様々なバージョンの構造について概論し、線型及び非線型の吸着、速度論による吸着、鉱物の溶解と沈澱、マトリクス拡散並びに多重の移行経路について述べている。この計算機コードの適用として2ケース行った。一つはグリムゼルにおけるトレーサ試験での